1960年1月，时任新亚书院校长的钱穆，应美国耶鲁大学东方学系邀请讲学半年，并获耶鲁大学颁赠名誉博士学位。一生未上大学的钱穆，不愿浮夸穿戴礼服方帽，在颁赠典礼上依旧穿著普通衣服出席，以强调他是以普通人的身分接受荣誉学位的头衔而已。钱穆在美国讲中国史，依旧力主历史须以人为重心的观点，强调没有人就没有历史，即使没有具体功绩也能因为人格的优越让颜渊、伯夷、叔齐等人物在历史中留名。

钱穆在耶鲁讲学期间并赴哈佛大学、哥伦比亚大学、芝加哥大学等考察，又赴英国牛津、剑桥、伦敦等大学参观，新亚书院也在当年添设物理化学系。

不过为了大批在香港攻读中文的中学学生升学需要，香港政府决定在主要提供英国学生就读的香港大学外，合并由美国人支持的崇基、新亚、联合三家书院，催生一所新大学，为钱穆办校带来新变化。

钱穆等人为在香港发扬中国文化，希望设立有别于香港大学英语教学的大学，加上创校初期收容流亡学生的意义不再，还必需考量学生的学历承认问题，因此积极呼应英国政府的主张，倡议重新组织各个流亡学校，另创新校，这就是香港中文大学。新亚书院也因此成为香港中文大学教务筹设委员会成员之一。

取名又成了创校难题，校名争议难下，有人主张"九龙大学"，也有人认为"中山大学"为佳，钱穆提议，在香港这个特殊地区，使用"中文"作为新大学名称，具有一定象征意义，并符合筹设时英文直译的背景，终将名称定案。也由于钱穆坚持国家民族立场，向英国政府极力争取，中文大学首任校长由中国人李卓敏出任。

但中文大学成立后，钱穆称需要时间进行学术研究，露出倦勤迹象。另一方面，中文大学呈现集中发展的方向，成员背景复杂，各有办校理念等问题浮现，与钱穆主张应联合书院成立大学组织的想法相左，一时引发议论，钱穆多次请辞不成，只好向新亚请长假表态。办校纷扰未决，钱穆又为解决视力模糊问题，动了白内障手术，可谓多事之秋。

1965年夏天，新加坡南洋大学拟聘钱穆为校长，但遭婉拒。当年6月，钱穆正式辞去"新亚书院"校长之职，结束在香港办学16年的生涯。当时香港人士多不解，钱穆为何将一手开创的学校奉送中文大学，对于纷扰钱穆淡然以对，只说自己刚好能有时间以学术自娱。

赴吉隆坡马来西亚大学讲学一年后，钱穆迁居台湾，结束香港客居生涯。在这段兵荒马乱的时间里，被胡适称为"不脱理学家习气"的钱穆完成了他晚年大作《朱子新学案》。

离开一手创办的新亚，钱穆以著书读书为主，执教为副业，盼尽速完成朱熹的学术研究，对中国历史文化学术有所贡献。中国文化应以人与人文主义为核心，以道德为基础的理念，成为钱穆的治学大纲。

北大讲学奠定钱穆的学术地位，多年讲授中国通史深获肯定，抗战期间出版《国史大纲》，从政治制度着手，继而推及学术思想与社会经济的撰写方式，开通史写作之先河，并被国民政府列为部用大学用书数十年。

此外，钱穆关于重建国家必先复兴文化，让民众认识历史的主张，成为蒋介石等国民政府在台官员的基本信条。是以钱穆虽然人在香江，在台湾有名重士林的地位。

1966年文化大革命，让身在海岛一隅的蒋介石兴起对抗的念头，发动"中华文化复兴运动"隔海别苗头。为将台湾建设成国际汉学的中心，蒋介石礼贤下士，力邀散居海外的大师级人物返台，钱穆称许此举是"自辛亥以来最大的一件事"，自己也成为蒋介石极力敦请的对象。除钱穆之外，在美国的林语堂，侨居巴西的张大千，也是指针性人物。

一边有蒋介石的盛情邀请，加上香港情势丕变，形成新一波难民潮，左派抗争不断，政局不稳，刚发表《四书道贯》，被视为一代儒宗的钱穆先于1967年5月应中大新亚书院学生之请，返港演讲"五四运动"，8月决定赴台定居，10月，七十三岁的钱穆偕夫人胡美琦迁居台北，终老于此。

在台期间，钱穆与蒋介石的关系融洽与否，至今仍众说纷纭。