他在杂志《甲寅》上，看到陈独秀的文章《自觉心与爱国心》，文中透露出他对国家现状的极端不满，和自己的悲观情绪。
李大钊遂提笔，针锋相对地写下一文《厌世心与自觉心》。文中提出了国民的责任，鼓励青年不要自暴自弃。并给杂志社投信一封，表示希望与陈独秀一谈。
在主办《甲寅》章士钊的安排下，两人在章府相聚。年长10岁的陈独秀对李大钊直言感激，称他的文章使其振奋。两人的一见如故，为此后的开天辟地设下伏笔。
幼年时，李大钊就有了民族意识，他曾渴望效法洪秀全，揭竿而起；中学后，他崇尚康梁之文；读大学，他拥护立宪救国。
而在日本，他接触到了救国之道——马克思主义思想。李大钊的研究者一致认为，他是在日本获得了革命火种。
当时日本大学的图书馆里，有很多社会主义书籍。但在大学外，这些书籍则会遭到查禁。
1918年1月，接触到社会主义思想的李大钊，回到北京，正式履职北京大学图书馆主任。陈独秀则在北大任文学院院长。
此时，俄国已爆发十月革命，无产阶级从资产阶级手中夺过政权。透过俄国的经历，李大钊看到了中国的希望。
李大钊开始在各种杂志上，探究、思考、翻译，介绍马克思主义和它的基本原理。
关于马克思主义，李大钊和胡适的论战，名噪一时。
胡适在北大任英文系主任，他反对马克思主义，他说谈主义是阿猫阿狗都能做的事，认为做运动是青年自杀政策，主张学生不要问政治。
胡适发表《多研究些问题，少谈些“主义”》，李大钊则回应一篇《再论问题与主义》。
李大钊对其的回应后来成为名言。他说，“你不问政治，政治要问你呢！”
但这样争论并不曾伤害李大钊和胡适的君子之交。
平实之举
对于李大钊和胡适的论战，校长蔡元培持宽容态度。北大当时是一个多元化的新式学校。蔡元培还组织过社团，倡导新生活。
北京行政学院教授侯且岸说，这就是北大的不同之处，它已成为新文化、新思潮的核心。所以五四运动中，北大的李大钊、陈独秀均崭露头角。
因为“五四”，陈独秀被捕，数月后被释放。
1920年2月，李大钊扮成车夫，驾骡车送化装成账房先生的陈独秀到天津，再乘船去上海。史料记载，二人在骡车上曾商讨在中国建党的问题。
同在北大读书的张国焘在回忆录里说，李先生认为，他和陈独秀对马克思主义的研究还不够深刻，对俄国革命的了解还少，当下最紧要的是研究主义。
李大钊在北大建立了一个马克思学说研究会。
在当时的中国，马克思主义学说是个时髦而新潮的思想。由于学说提倡无产阶级专政，所以遭到学校里一些人的反对，他们认为，它会使学校不得太平。
校长蔡元培予以支持，他出席了研究会的成立仪式，还拨给他们两间房。他说，给他们房子，把他们安置好，学校才会太平。
研究会常组织辩论赛。李大钊被请去演讲，或者当评判员。
朱务善曾是研究会会员，他对李大钊的印象是，“说话声音不大，又很沉静，表现出一种高度自信心和坚定性。”
此后，北大的这个研究会和上海的马克思主义研究会，成为传播马克思主义的两个中心。他们影响过湖北、湖南、浙江、山东、广东、天津等大批知识分子。毛泽东、罗章龙、王尽美、邓恩铭、邓中夏、高君宇等，都在这里成为了马克思主义者。
李大钊个性温和，善与人交往，极具耐心又没有门户之见。
他从不排斥无政府主义，他会参加其他各派社会主义的活动。他还常给这些社会主义者所需要的书刊，并相互切磋。
周恩来、邓颖超当时在天津成立觉悟社，那是个更接近于无政府主义的社团。他们邀请名流李大钊去演讲，李欣然前往。
